Etude de l'influence d'une intégration par ALD d'une couche sélective d'électrons en SnO2 dans les cellules photovoltaïques à base de pérovskite - CEA - Commissariat à l’énergie atomique et aux énergies alternatives Access content directly
Theses Year : 2022

Study of the influence of an SnO2 electron selective layer integration by ALD in perovskite-based solar cells

Etude de l'influence d'une intégration par ALD d'une couche sélective d'électrons en SnO2 dans les cellules photovoltaïques à base de pérovskite

Félix Gayot
  • Function : Author
  • PersonId : 1242067
  • IdRef : 268494363

Abstract

Perovskite (Pvk) solar cells and Pvk/silicon (Si) tandem solar cells are emerging photovoltaics (PV) technologies. In the last decade, their power conversion efficiency have reached 25.7 % and 31.3% respectively [1,2]. However, these PV technologies still show a large size difference between high efficiency cells, which have an area below the order of the cm2, and industry-viable cells. Hence, the ability to fabricate large area Pvk and Pvk/Si tandem cells showing high efficiency is crucial for industrial development of such technologies. This goal requires deposition process adaptation for every constitutive material layer in these solar cells. Particularly, the electron selective layer deposition is mostly performed by spin-coating, which is a non-adapted process for tens of nanometres-thick films on top of large area and possibly textured substrates. Atomic Layer Deposition (ALD) on the contrary appears to be very attractive for such thin film growth, especially in the tandem cells case, for which the Si bottom cell surface is usually textured.The work realized during this experimental thesis focuses on the study of the influence of integrating an ALD-grown tin dioxide (SnO2) electron selective layer in Pvk-based solar cells.First, ALD-grown SnO2 thin films properties are investigated and compared to the properties of reference spin-coated SnO2 layers. Some differences, notably in their optical and electrical properties, have been identified. The formation of a Pvk film on top of an ALD-grown SnO2 layer is then also analysed and compared to the one of a reference Pvk film, without arising significant differences.With the knowledge of the previous comparisons results in mind, a second part of the work is dedicated to studying the performance of ALD-grown SnO2 electron selective layer by analysing Pvk-based solar cells behaviour. Strong limitations are highlighted, which points out the SnO2/Pvk interface as the probable main limiting region.In a third part, the SnO2/Pvk interface is more precisely investigated thanks to chemical and energetics characterisation techniques. Notably, a work function difference and an ionization energy difference are observed between the ALD-grown SnO2 and the spin-coated SnO2 as well as a difference in the net effective contact area at the SnO2/Pvk interface depending on the SnO2 nature. These results make possible to draw several hypothesis concerning the causes of performance limitations in devices.Finally, the influence of the ALD process modification over SnO2 thin films properties and Pvk-based solar cells behaviour is examined. This study shows that diverse SnO2 thin films annealing as well as a change in ALD growth temperature can affect SnO2 thin films properties with sometimes inducing a modification of solar cells behaviour.The performed studies and their respective results improve the overall understanding of the mechanisms that hinder electron selective layers efficiency in Pvk-based solar cells. This allows the assumption of news ways to integrate successfully an ALD-grown SnO2 electron selective layer in such solar cells, which will participate in the development of Pvk and Pvk/Si tandem solar cells.[1] Green M et al. Solar cell efficiency tables, Progress in Photovoltaics Res. Appl. 2022; 30(7)[2] NREL, Best Research-Cell Efficiency Chart, www.nrel.gov/pv/cell-efficiency.html
Les cellules photovoltaïques (PV) à base de pérovskite (Pvk) et les cellules PV tandem silicium(Si)/Pvk sont des technologies émergentes qui ont vu en quelques années leur rendement de conversion atteindre 25,7 % et 31,3% respectivement [1,2]. Cependant ces technologies PV montrent encore un écart important entre la taille des cellules de haut rendement, inférieure à l’ordre du cm2 et celle des cellules pouvant avoir une application commerciale. Or la possibilité de fabriquer des cellules Pvk et tandem Pvk/Pvk de haut rendement de grande surface est crucial pour leur développement à l’échelle industrielle. Cela requiert l’adaptation des procédés mis en œuvre pour le dépôt de chaque couche de matériau constitutive des cellules. En particulier le dépôt de la couche sélective d’électrons est majoritairement effectué par spin-coating, une méthode non-adaptée pour déposer une couche mince de quelques dizaines de nanomètres d’épaisseur sur une grande surface possiblement texturée. La croissance de couche mince par Atomic Layer Deposition (ALD) se révèle quant à elle très intéressante face à cette problématique, notamment dans le cas des cellules tandem, où la sous-cellule Si présente idéalement une texturation de surface de l’ordre du µm.Les travaux réalisés au cours de cette thèse expérimentale concernent l’étude de l’influence d’une intégration par ALD d’une couche sélective d’électrons en dioxyde d’étain (SnO2) dans les cellules PV à base de pérovskite sur le comportement de ces dernières.Dans un premier axe, les propriétés de couches minces de SnO2 déposées par ALD sont évaluées. La comparaison celles de couches de SnO2 de référence déposées par spin-coating montre des différences de propriétés électriques et optiques notamment. La formation d’un film de Pvk sur une couche de SnO2 déposée par ALD est à son tour analysée et comparée à celle d’un film de référence sans souligner de différences majeures.Un second axe se consacre à l’étude des performances de couches sélectives d’électrons en SnO2 déposées par ALD en examinant le comportement de cellules PV à base de Pvk. De profondes limitations des performances des cellules employant une couche sélective d’électrons en SnO2 déposée par ALD sont relevées. L’analyse de ces limitations pointe l’interface SnO2/Pvk comme étant probablement leur région d’origine majeure.Un troisième axe de travail tente d’étudier plus précisément cette interface au moyen de caractérisations chimiques et physiques. En particulier, une différence du travail de sortie et d’énergie d’ionisation entre les deux types de SnO2 ainsi qu’une différence de surface effective de contact à l’interface SnO2/Pvk entre le cas de référence et celui du SnO2 déposé par ALD sont identifiées, permettant d’établir des hypothèses sur les causes des limitations en dispositif.Enfin, un dernier axe étudie l’impact d’une modification du procédé ALD sur les propriétés des couches de SnO2 et le comportement de cellules PV à base de Pvk. Il est ainsi vu que des recuits et le changement de la température de croissance ALD entraînent des transformations des propriétés des couches de SnO2 qui ne se traduisent pas toutes en une modification du comportement des cellules PV.Les différents travaux réalisés et les résultats qui en découlent permettent d’améliorer la compréhension des mécanismes limitant l’efficacité des couches sélectives d’électrons dans les cellules PV à base de Pvk. Ceci permet ainsi d’imaginer de nouvelles pistes pour intégrer par ALD une couche sélective d’électrons en SnO2 avec succès dans ce type de cellules, ce qui participera au développement de cellules Pvk et tandem Pvk/Si à l’échelle industrielle.[1] Green M et al. Solar cell efficiency tables, Prog. in Phot. Res. Appl. 2022; 30(7)[2] NREL, Best Research-Cell Efficiency Chart, www.nrel.gov/pv/cell-efficiency.html
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tel-04048662 , version 1 (28-03-2023)

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  • HAL Id : tel-04048662 , version 1

Cite

Félix Gayot. Etude de l'influence d'une intégration par ALD d'une couche sélective d'électrons en SnO2 dans les cellules photovoltaïques à base de pérovskite. Autre. Université Grenoble Alpes [2020-..], 2022. Français. ⟨NNT : 2022GRALI089⟩. ⟨tel-04048662⟩
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