Etudes des distributions de compositions de la solution solide U1‐x ZrxO2y (Corium) lors de différents processus de refroidissements / solidifications
Résumé
Le corium, formé en cas d’accidents grave au sein de réacteurs nucléaires, est un matériau
complexe issu de la fusion partielle ou totale à très haute température (T° 2000°C) d'un cœur de
réacteur nucléaire et de son interaction avec les différentes barrières : gaines en zircaloy, cuve en
acier, béton de l’enceinte de confinement. La connaissance de l’état solide du corium est
fondamentale tant du point de vue de la progression de l’accident grave et de sa modélisation que du
point de vue du démantèlement de réacteurs accidentés comme ceux de Fukushima. Les régimes de
solidification de ce matériau à partir d'un état liquide peuvent varier en fonction des conditions de
refroidissement qui peut être rapide, en cas d’interaction avec l’eau, ou lent, en cas d’interaction avec
le béton de l’enceinte d’un réacteur.
Les coriums sont constitués pour une large part d’oxyde d’uranium et de zirconium. Ces
oxydes forment une solution solide totale U1‐x ZrxO2y [1]. Ce travail vise à mettre en évidence les
différents régimes de solidification et de formation des solutions solides de type U1‐xZrxO2y, hors
équilibre ou à l’équilibre thermodynamique en fonction des régimes de refroidissement. Pour cela
des échantillons ont été prélevés à différentes étapes de l’interaction entre un jet de corium
prototypique liquides à T° 2600 K et l’eau dans l’installation PLINIUS/KROTOS du CEA de Cadarache. A
l’issue de ce type d’interaction, des débris de différentes tailles sont formés. Ces solides se présentent
alors sous forme de poudre avec des granulométries différentes selon les processus de fragmentation
et explosion au contact de l’eau.
Nous avons étudié ces différents matériaux par diffraction des rayons X sur la ligne MARS du
synchrotron SOLEIL. Les diagrammes de diffraction obtenus présentent un très fort élargissement des
raies alors que la taille des cristaux observés par MEB/EBSD est micrométrique. En accord
avec des études antérieures [2,3], l’élargissement observé est lié à une distribution de composition
cationique U/Zr qui varie suivant les différents régimes de solidification. Chaque pic de diffraction peut
être traité comme une somme de pics élémentaires correspondant à une composition, et donc une
distance inter‐réticulaire, donnée. Nous avons ainsi déterminé, par cette approche établie
initialement par C.R. Houska [4,5], pour chaque échantillon une distribution de composition. Les diagrammes de diffraction ont été modélisés de façon globale à l’aide du logiciel MAUD [6]. La
position angulaire de chaque pic a permis de remonter à la composition cationique via la valeur du
paramètre de maille et la loi de Végard du système choisi [3]. Une forte corrélation entre les
caractéristiques de la distribution de compositions cationiques et les régimes de solidification imposés
au corium a pu être identifiée. Cette distribution cationique engendre une hétérogénéité du solide,
dont il va falloir déterminer l’échelle et le degré dans les études futures.
[1] D. Jacquemainl. (2013). EDP. ISBN : 978-2-7598-0972-1.
[2] P. Buisson. (1999). Thèse université joseph Fourier, Grenoble (France).
[3] P. Piluso, G. Trillon, C. Journeau. (2005). J. Nucl. Mat. 344, 259–264.
[4] C.R. Houska. (1975). Thin Solid Films, 25, 451.
[5] C. R. Houska. (1970). J. Appl. Phys, 41, 69.
[6] L. Lutterotti, R. Ceccato, R. Dal Maschio, E. Pagani. (1998). Mater. Sci. Forum, 87, 278–281.