Étude structurale et microstructurale par diffraction des rayons X et des neutrons et microdiffraction de Laue de solutions solides U1-x ZrxO2y issues d’une interaction corium-eau. - CEA - Commissariat à l’énergie atomique et aux énergies alternatives
Communication Dans Un Congrès Année : 2021

Étude structurale et microstructurale par diffraction des rayons X et des neutrons et microdiffraction de Laue de solutions solides U1-x ZrxO2y issues d’une interaction corium-eau.

Résumé

Dans un réacteur nucléaire modéré et/ou refroidi par l’eau, une perte des systèmes de refroidissement peut entraîner la fusion partielle ou totale du cœur qui peut alors interagir avec l’eau éventuellement présente dans la cuve ou hors cuve, ainsi qu’il est survenu dans les trois réacteurs accidentés de la centrale de Fukushima-Daiichi (1F-1, 1-F-2, 1F-3). L’Interaction Corium-Eau (ICE) désigne l’ensemble des phénomènes relatifs aux mécanismes d’interaction entre le corium (combustible nucléaire fondu mélangé avec les éléments de structure du réacteur) avec l’eau. Ces phénomènes d’interaction conditionnent la progression de l’accident telle que : la dispersion du corium sous forme de fragments dont le refroidissement dépend de ses caractéristiques (dimension des débris, porosité, forme) ; la production additionnelle d’hydrogène ; la mise en pression de l’enceinte de confinement. Afin d’étudier les mécanismes d’ICE, des essais en corium prototypique de composition 80%wt UO2 / 11.4%wt ZrO2 / 8.5%wt Zr ont été réalisés dans l’installation KROTOS de la plateforme accidents graves PLINIUS du CEA Cadarache. Ces essais ont permis de simuler les solides obtenus lors des étapes de formation du corium puis d’interaction avec l’eau issus du prémélange, puis de la propagation et de l’explosion vapeur. La taille des solides obtenus varie du solide massif issu du refroidissement lent dans le creuset de réalisation, à des solides fragmentés de différentes tailles avec des régimes différenciés de solidification (fragmentation de taille 200 µm puis explosion de taille 50 µm). La solution solide totale U1-xZrxO2±y formée, se solidifie en dehors de l'équilibre thermodynamique et cristallise dans le groupe d'espace de la fluorine Fm3 ̅m. Des expériences réalisées en diffraction des rayons X à haute résolution à SOLEIL sur la ligne MARS ont permis d’observer la présence d’une très large fluctuation locale de la composition cationique interne aux cristaux. La modélisation des diagrammes mesurés nous a permis de quantifier ces fluctuations. Ces fluctuations de composition cationique sont corrélées aux conditions de refroidissement locales en vapeur d’eau et donc également aux phénomènes d’oxydation et ainsi qu’à la taille des fragments de corium obtenus. Des expériences de diffraction des neutrons à haute résolution réalisées à l'Institut Laue-Langevin (ILL) sur la ligne D2B, ont été réalisées afin d’étudier le taux d’oxygène dans les échantillons. Les compositions anionique et cationique des différents solides ont pu être déterminée en effectuant une analyse combinée des diagrammes de diffraction des neutrons et des rayons X par la méthode de Rietveld implémentée dans le logiciel MAUD. Une oxydation des matériaux en interaction avec l’eau a pu être montrée. Les résultats obtenus sont en accord avec des analyses locales réalisées par microanalyse EPMA avec la microsonde CAMECA SX 100. Afin de mesurer les effets de microdéformations dans les solides lors de la solidification, des expériences de microdiffraction de Laue ont pu être réalisées à l’ESRF sur la ligne BM32. Les mesures obtenues ont été interprétées à l'aide du logiciel LaueTools. L’ensemble de ces résultats constitue la partie centrale d’une thèse qui sera soutenue au début de l’année 2022 par M. Jizzini. La complémentarité des différentes approches de diffraction mise en œuvre sera illustrée et discutée à l’occasion de la présentation de cette communication.

Mots clés

Fichier non déposé

Dates et versions

cea-04724553 , version 1 (07-10-2024)

Identifiants

  • HAL Id : cea-04724553 , version 1

Citer

Mohamed Jizzini, Emmanuelle Brackx, P Piluso, Denis Menut, Emmanuelle Suard, et al.. Étude structurale et microstructurale par diffraction des rayons X et des neutrons et microdiffraction de Laue de solutions solides U1-x ZrxO2y issues d’une interaction corium-eau.. 14 -ème colloque Rayons X et Matière, RX et Matière, Nov 2021, Aix en provence, France. ⟨cea-04724553⟩
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