Analyses de spéciation de l’uranium en contexte minier par spectrofluorimétrie laser à résolution temporelle : Comparaisons aux calculs de spéciation
Résumé
La connaissance de la spéciation aqueuse de l’uranium en contexte minier est une donnée importante pour les calculs d’impact basés sur des modélisations de type transport réactif. L’utilisation de base de données thermodynamiques permet d’avoir accès à cette spéciation de manière théorique lorsque les compositions d’eaux sont connues. Néanmoins, il est possible d’y avoir accès de manière expérimentale par spectrofluorimétrie laser à résolution temporelle, pour peu que l’uranium soit au degré d’oxydation +VI. Dans ce travail, nous avons mesuré les spectres de fluorescence de l’uranium dans des prélèvements issus de différents environnements : des sites historiques français du Bosc (Lodève) et du Cellier en fonction du traitement des eaux ; et un site issu d’un site sub-saharien (Teloua, Niger). Les différences de spéciation attendues à partir des compositions d’eaux sont bien retrouvées dans les échantillons où la concentration en uranium est suffisante pour obtenir un signal de fluorescence. Les échantillons du site du Bosc et de Teloua présentent les caractéristiques des spectres de fluorescence des complexes Ca$_n$UO$_2$(CO$_3$)$_3$$^{(4-2n)}$-. Pour le site du Cellier, les échantillons prélevés avant et après traitement des eaux montrent l’évolution de l’uranium sous forme UO$_2$(SO$_4$)$_n$$^{2-2n}$ vers les complexes Ca$_n$UO$_2$(CO$_3$)$_3$$^{(4-2n)}$-. Les calculs thermodynamiques en utilisant PHREEQC et la base de données PRODATA sont en bon accord avec les attributions spectroscopiques pour le site du Bosc, Teloua et les échantillons attribués du Cellier ; un échantillon atypique du Cellier semble être composé majoritairement des complexes UO$_2$(CO$_3$) et (UO$_2$)$_2$CO$_3$(OH)$_3$-.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)