Complexes de coordination magnétiques adressables pour l'information quantique
Magnetic coordination complexes for quantum information
Résumé
The exponential growth in information processing and the demand for solving new challenges have led to the development of new paradigms, such as quantum information, which uses quantum computers based on quantum bits (qubits). Magnetic molecules, are attractive candidates to encode spin qubits. Among the challenges in the molecular magnet as qubit research we found obtaining long phase memory relaxation times and coupling qubit among them. A spin qubit is a system of two non-degenerated quantum levels that can be put into superposition long enough to allow measurements to be made. This can be achieved with molecules having an unpaired electron (such as an organic radical) with a ½ spin or by designing molecules with an integer spin (S=1 for Ni(II) complexes) to lift degeneracy without a magnetic field (ZFS). The transition between these levels, known as the clock transition (CT), is protected from magnetic fluctuations, lengthening the T₂ relaxation time. In these projects we studied various nickel compounds and tried to predict the sign of the axial anisotropy from their structure. We measured the EPR spectra of these compounds to access the ZFS parameters and rationalised the results by calculation. The modulation of the coordination sphere by steric, electronic and packing effects of Ni(II) complexes has resulted in compounds with accessible clock transitions. The pulsed EPR study of these complexes has pointed out a strategy to increase the T₁ and demonstrated the robustness of a CT against. magnetic fluctuactions. We also switch our focus on the study of complexes with an S = 1/2 spin value, which have relatively long relaxation times and are not dependent on ZFS. This guarantees the possibility of obtaining an EPR signal so that a detailed study could be carried out. For Cu(II) complexes, the relatively long relaxation times (T₂ = 1µs and T₁ (7.5K) = 1.8 ms) found in the monomeric unit remain unchanged in the binuclear complex. We tried to prepare several binuclear Cu(II) complexes with different Cu-Cu distances. We also measured the coherence time of the nuclear spins of a proton and a nitrogen coupled via superhyperfine interaction to the Cu(II) electronic spin and found a T₂ value of more than 500 µs, demonstrating the ability of a single magnetic molecule to bear several ressources to perform quantum gates that are required for quantum computation.
La quantité d'information générée chaque année ne cesse de croitre tout comme la complexité des problèmes à résoudre. Ces nouveaux défis ont conduit au développement de nouveaux paradigmes, tels que l'information quantique, qui utilise des ordinateurs quantiques basés sur des bits quantiques (qubits). Les molécules magnétiques sont des candidats intéressants pour coder des qubits de spin. Parmi les défis de la recherche sur les molécules paramagnétiques en tant que qubit, se trouve l'obtention de longs temps de relaxation (T₁ et T₂) ainsi que le couplage de qubit entre eux.Un qubit de spin est un système de deux niveaux quantiques qui peuvent être mis en superposition suffisamment longtemps pour être observé et manipulé. Ceci peut être réalisé avec des molécules ayant un électron célibataire (comme un radical organique) avec un spin ½ ou en concevant des molécules avec un spin entier (S = 1 pour les complexes Ni(II)) pour lever la dégénérescence en champ nul (ZFS). La transition entre ces niveaux, connue sous le nom de transition d'horloge (CT), est protégée des fluctuations magnétiques, ce qui allonge le temps de relaxation T₂. Durant cette thèse, nous avons étudié divers composés de nickel et essayé de prédire le signe de l'anisotropie axiale à partir de leur structure. Nous avons mesuré les spectres RPE de ces composés pour accéder aux paramètres ZFS et avons rationalisé les résultats par le calcul. La modulation de la sphère de coordination par des effets stériques et électroniques des complexes de Ni(II) a donné lieu à des composés avec des transitions d'horloge accessibles. L'étude RPE pulsée de ces complexes a mis en évidence différentes stratégies pour augmenter le T₁ et a démontré la robustesse d'un CT contre les fluctuations magnétiques. Nous nous sommes également orientés vers l'étude de complexes avec une valeur de spin S=1/2, qui possèdent des temps de relaxation relativement longs et ne dépendent pas du ZFS. Ceci garantit la possibilité d'obtenir un signal RPE permettant une étude détaillée des composés. Pour les complexes de Cu(II), les temps de relaxation relativement longs (T₂ = 1 µs et T₁ (7.5K) = 1.8 ms) trouvés dans l'unité monomérique restent inchangés dans le complexe binucléaire. Nous avons essayé de préparer plusieurs complexes binucléaires de Cu(II) avec différentes distances Cu-Cu. Nous avons également mesuré le temps de cohérence des spins nucléaires d'un proton et d'un azote couplés par une interaction superhyperfine au spin électronique du Cu(II) et avons trouvé une valeur T₂ de plus de 500 µs pour le proton. Nous avons ainsi montré la capacité d'une seule molécule magnétique à porter plusieurs ressources pour réaliser les portes quantiques nécessaires à l'informatique quantique.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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